東北大、高温超伝導の解明につながる硫化鉄を用いた超薄膜作製に成功

角度分解光電子分光測定の結果。(a)はFeS超薄膜の電子構造。基板から薄膜へ移動した電子の存在(黒点線)と、基板の原子振動の存在(黄色点線)が観測される。(b)と(c)は、FeSおよびFeSe超薄膜の超伝導特性の評価。FeSは超伝導が起きていない(ピークが1つ)のに対して、FeSeでは超伝導が起きている(ピークが2つ)

　東北大学大学院理学研究科および同材料科学高等研究所の研究グループは、新型鉄系超伝導体の硫化鉄を用いた原子層シート化に成功した。

　一般的に電気抵抗が0になる「超伝導」は、絶対零度(-273℃)の極低温環境下でしか発生しない。しかし、これより高温な環境下で超伝導を示す物質「高温超伝導体」が近年発見されており、高機能材料として期待されている。なかでも、セレン化鉄(FeSe)を原子レベルまで薄くすると、液体窒素温度(-196℃)ほどで超伝導を示すことが発見され、注目を集めている。

　一方で、超伝導になる温度が薄膜化によって上昇する仕組みについては明確になっておらず、薄膜作製のさいに基板として用いられた半導体の原子振動や、基板から薄膜への電荷移動などが要因として考えられてきた。今回の研究では、超薄膜の作製技術を確立し、FeSe以外の鉄系超伝導体の超薄膜と比較することで、原因解明を目指した。

　研究グループでは、FeSeと同一の結晶構造をもち、超伝導になる温度もほぼ同一な硫化鉄(FeS)を比較対象として採用した。超薄膜の作製には、超真空で原料を加熱して生成される原子ビームを1つずつ基板に積み重ねて薄膜を作り出す「分子線エピタキシー法」が多く用いられるが、FeSで同様の手順を行なうと硫黄が蒸発しやすいため困難だった。

硫化鉄薄膜の作製手順

　そこで、分子線エピタキシー法によって作成しやすいテルル化鉄の薄膜に、結晶の骨格を保ったまま元素を操作する「トポタクティック法」を適用し、加熱しながら硫黄分子を照射することでテルルを硫黄に置き換えた。これにより、品質の高いFeS超薄膜の作製に成功した。

角度分解光電子分光の概念図

　次に、結晶表面に紫外線を照射したさいに外に放出される電子を測定して、物質内の電子を観測する「角度分解光電子分光法」を用いて、FeS超薄膜とFeSe超薄膜の電子構造の精密測定を行なった。

　その結果、両者ともに基板の原子振動や基板から薄膜への電荷移動が存在するにもかかわらず、FeS超薄膜では高温超伝導が起こらないことが分かった。加えて、電子構造を調べると、薄膜内の電子同士の相互作用が高温超伝導に大きな影響を与えているのも確認された。

　一連の研究により、薄膜化による高温超伝導の発生の仕組みについて、今まで考えられてきた説が不十分であったことが明らかとなった。同グループでは、仕組みを解明するための大きな発見があったとしており、電子同士の相互作用を考慮した物質設計を進めることで、新たな高温超伝導体の発見につながるとしている。

　加えて、分子線エピタキシー法とトポタクティック法を組みあわせた手法は、硫化物の薄膜作製に広く応用が可能なため、新たな高機能材料の開発が期待される。